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Ce 摻雜鋯基金屬有機框架納米顆粒（Ce-Zr MOFs NPs）解析

一、材料組成與結構

Ce-Zr MOFs NPs以鋯基金屬有機框架（Zr-MOFs）為母體，通過引入鈰（Ce）元素實現功能化。其核心結構由以下部分組成：

1. 金屬節點：

• Zr??：作為主金屬節點，形成高穩定性的Zr?O?(OH)?簇（如UiO-66中的[Zr?O?(OH)?(BDC)?]），賦予框架優異的化學和熱穩定性。

• Ce3?/Ce??：通過節點取代或表面修飾引入。Ce3?（離子半徑≈0.103 nm）與Zr??（≈0.084 nm）尺寸相近，可部分取代Zr??進入次級結構單元（SBUs），形成Zr/Ce雙金屬節點。Ce的引入導致電荷不平衡，需通過陰離子（如Cl?、NO??）補償，同時誘導氧空位形成（Zr-O-Ce鍵削弱，氧脫離晶格）。

2. 有機配體：

• 典型配體為對苯二甲酸（BDC），通過配位鍵連接金屬節點，形成三維多孔網絡結構。配體功能化（如引入氨基-NH?）可進一步調控材料性能。

3. 結構特征：

• 孔隙結構：具有高比表面積和可調節的孔徑（50–200 nm），孔容和孔徑分布可通過合成條件優化。

• 形貌多樣性：可制備為球形、棒狀、立方體或二維納米片等形貌，通過表面活性劑或調節劑控制分散性與穩定性。

二、核心性能優勢

1. 催化性能提升：

• 光催化：Ce物種的氧空位和可變價態（Ce3?/Ce??）促進反應物活化。例如，Ce摻雜的NH?-UiO-66在1,2-環氧丁烷與二氧化碳的環加成反應中，催化效率顯著高于未摻雜材料。

• 電催化：作為氧還原反應（ORR）催化劑，Ce/Zr雙金屬MOF的析氫速率達468.30 μmol·h?1，優于單一Zr-MOF。

• 氧化還原反應：Ce的引入增強了框架的氧化還原能力，提升了對揮發性有機物、重金屬離子等的吸附與催化降解性能。

2. 穩定性增強：

• Ce摻雜通過電荷補償和氧空位形成，提高了框架的抗熱震性與化學環境耐受性，可在水相和有機溶劑中保持穩定分散。

3. 多功能集成：

• 熒光成像：通過引入熒光基團或探針，實現細胞/組織標記與成像。

• 光動力療法：吸收光產生活性氧物質（ROS），用于殺死癌細胞或病原體。

• 藥物遞送：高比表面積與孔容利于藥物負載與控制釋放，結合Ce的熒光特性可實現活體成像與治療一體化。

4. 能量存儲與轉換：

• Ce摻雜優化了框架的電子結構，提升了其在超級電容器中的電荷存儲性能（如CeZ?樣品電荷存儲性能達152.4 F/g，循環穩定性93.75%@1100次）。

三、合成方法

1. 溶劑熱法：

• 將Zr前驅體（如ZrCl?）、Ce前驅體（如Ce(NO?)?·6H?O）與有機配體（如BDC）按比例混合，加入溶劑（如DMF、乙醇）及調節劑（如乙酸），在80–150℃下反應數小時。Ce3?與Zr??競爭配位，部分取代進入SBUs，過量Ce可能以氧化物形式分散于孔道。

2. 浸漬法：

• 先合成純Zr-MOFs（如UiO-66），再通過浸漬負載Ce前驅體，經煅燒或溶劑熱處理使Ce物種錨定于孔道表面。適用于已合成Zr-MOFs的后修飾，操作簡便。

3. 離子交換法：

• 利用MOFs孔道的篩分效應，將Ce3?與孔內可交換離子（如Na?、H?）交換，適用于開放金屬位點較多的Zr-MOFs（如MOF-808）。

4. 快速合成策略：

• 引入單羧酸（如醋酸）和水，控制晶體成核與生長平衡，實現尺寸均一、形貌可控的Ce-Zr MOFs NPs的快速制備（如15分鐘內完成合成）。

四、應用領域

1. 環境治理：

• 光催化降解有機污染物（如1-萘胺）、二氧化碳環加成反應、揮發性有機物吸附等。

2. 能源轉換：

• 光催化析氫、超級電容器電極材料、燃料電池催化劑等。

3. 生物醫學：

• 熒光成像、光動力療法、藥物遞送與控制釋放、生物傳感等。

4. 氣體分離與存儲：

• CO?/N?分離、氫氣存儲等。

Ce 摻雜鋯基金屬有機框架納米顆粒

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